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二维钙钛矿上纳米晶体超晶格的确定性成核用于光汇聚异质结构

将具有不同维度特性的组分结合起来的半导体异质结构为调控最终材料的物理性质提供了一条有趣途径。二维卤化铅钙钛矿以扁平微晶形式结晶，具有高效的面内激子迁移率，而钙钛矿纳米晶则是带隙可调的高效发光体，并可自组装成微米级超晶格。然而，由于溶解性质失配且转移步骤复杂，将如此精细的架构整合成异质结构一直颇具挑战。本研究在PEA₂PbBr₄二维层状钙钛矿微晶的晶面上确定性生长CsPbBr₃纳米晶超晶格，实现异质结构。生长可局限于微晶的侧面，形成核-冠外延异质结构，也可沿垂直方向延伸，得到类核-壳结构。该生长方法简便、高效且通用，有望扩展至多种其他材料。我们证明这些异质结构可作为高效光捕获系统使用；事实上，能量可从二维微晶域转移至超晶格，通过调节激发通量在线性与非线性载流子复合机制之间切换。此外，利用样品冷却时CsPbBr₃纳米晶发光寿命缩短的特性，我们确保能量转移发生在纳米晶双激子和单激子衰减之后，有效延长了超晶格的辐射复合。